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公元957年（显德四年）春天，跟随柴荣出征寿春，攻克连珠寨，乘势攻下寿州。还军后，柴荣拜义成军节度使、检校太保，仍旧担任殿前都指挥使。这年冬天，跟随柴荣征伐濠州、泗州，充当前锋，当时南唐在十八里滩扎寨，柴荣刚刚商议用骆驼摆渡军队时，而赵匡胤已率先单骑横渡而过，他的部下骑兵也紧随他渡过了河，因而攻破南唐军寨。又用缴获的南唐战舰乘胜进攻泗州，攻克了泗州。南唐在清口驻屯军队，赵匡胤跟柴荣两翼分兵沿淮河东下，连夜追到山阳，俘虏南唐节度使陈承昭献给柴荣，因而攻下楚州。乘胜进军，在迎銮江口打败南唐军，直抵南岸，烧毁南唐军营寨，又在瓜步攻破南唐军，淮南平定。南唐主李璟畏惧赵匡胤的威名，在柴荣那里使用离间计，派遣使臣送给赵匡胤一封信，馈赠三千两白金，赵匡胤把白金全部送到内府，南唐的离间计失败。
公元958年（显德五年），赵匡胤改任忠武军节度使。
公元959年（显德六年），柴荣北伐，赵匡胤担任水陆都部署。到达莫州，先到瓦桥关，守将姚内斌投降；打退几千名契丹骑兵，关南平定。柴荣在行军路上，审阅各地所上文书，得到一只皮口袋，袋中有一块三尺多长的木板，上面写着“点检作天子”，柴荣感到这件事十分奇怪。当时张永德任点检，柴荣卧病，回到京城，任命赵匡胤为检校太傅、殿前都点检，用来代替张永德。同年，柴荣驾崩，年仅七岁的柴宗训继位，赵匡胤改任归德军节度使、检校太尉。
陈桥兵变
公元960年（显德七年）正月初一，风闻契丹和北汉联兵南下，后周执政大臣范质等人不辨真假，匆忙派遣赵匡胤统率诸军北上抵御。正月初二，赵匡胤统率大军离开都城，夜宿距开封东北20公里的陈桥驿（今河南封丘东南陈桥镇），兵变计划就付诸实践了。这天晚上，赵匡胤的一些亲信在将士中散布议论，说“今皇帝幼弱，不能亲政，我们为国效力破敌，有谁知晓；不若先拥立赵匡胤为皇帝，然后再出发北征”。将士的兵变情绪很快就被煽动起来。正月初三赵匡胤的弟弟赵匡义（后改名光义即宋太宗赵炅）和亲信赵普见时机成熟，便授意将士将一件事先准备好的皇帝登基的黄袍披在假装醉酒刚刚醒来的赵匡胤身上，并皆拜于庭下，呼喊万岁的声音几里外都能听到，遂拥立他为皇帝。赵匡胤却装出一副被迫的样子说：“你们自贪富贵，立我为天子，能从我命则可，不然，我不能为若主矣。”
拥立者们一齐表示“惟命是听”。赵匡胤就当众宣布：“回开封后，对后周的太后和小皇帝不得惊犯，对后周的公卿不得侵凌，对朝市府库不得侵掠，服从命令者有赏，违反命令者族诛，诸将士都应声“诺”！”于是赵匡胤率兵变的队伍回师开封。
守备都城的主要禁军将领石守信、王审琦等人都是赵匡胤过去的“结社兄弟”，得悉兵变成功后便打开城门接应。当时在开封的后周禁军将领中，只有侍卫亲军马步军副都指挥使韩通在仓卒间想率兵抵抗，但还没有召集军队，就被军校王彦升杀死。陈桥兵变的将士兵不血刃就控制了后周的都城开封。
这时后周宰相范质等人才知道不辨军情真假，就仓促遣将是上了大当，但已无可奈何，只得率百官听命，翰林学士陶谷拿出一篇事先准备好的禅代诏书，宣布柴宗训位。赵匡胤遂正式登皇帝位，轻易地夺取了后周政权，改封恭帝柴宗训为郑王。由于赵匡胤在后周任归德军节度使的藩镇所在地是宋州（今河南商丘），遂以宋为国号，定都开封，改元“建隆”。